库克对他所发现的新西兰进行宣传，希望英国尽快实现对此的殖民占领。他在日记中说：“如果有一个勤劳的民族在此定居，他们不仅很快就能有生活必需品，而且还能拥有大量的奢侈品。”其实这实际上是在替殖民活动作宣传，也反映了当时英国隐在探险和开发新大陆背后的殖民扩张的真正目的。尽管库克作了大量鼓吹，但当时的英国仍然没有力量来新西兰进行殖民扩张。直至18世纪60年代，真正的殖民活动才开始，1840年，新西兰为英国所有，成为英国很重要的一个殖民地。
虽然在航行过程史有许多可喜的收获，但库克感到极为失望的是始终未找到所要找的南方大陆。他自己也开始渐渐怀疑起这个南方大陆的存在性问题。库克不像哥伦布那样爱好想象，他更多地相信探险的起初结果。他想向东航行，从南太平洋回英国，以证实这个长期纷争不休的南方大陆纯属虚有；而且他自己也这么看。但当时南半球冬季即将降临，手下的海员也希望返航回家，库克权衡再三，还是决定返航。在返航中，库克又有了个新的想法，他知道他们将很快遇到澳大利亚这个未经绘制的大陆。他很想先去澳大利亚看看这块陆地的情况，因为当时还没有一个欧洲人看到过澳大利亚的东海岸。
19天之后，海平线上隐约露出了陆地的阴影。船员们顿时激动起来，因为他们又来到了一块新的大陆。为了找到一个好的海湾来停泊努力号船，库克下令继续沿澳大利亚海岸向北航行。他们欣喜地看到陆上翠色喜人，显然这个新大陆是一块富饶的土地，而并不像荷兰人所说的那样荒凉。1770年4月28日，探险队终于找见了一个风平浪静的海湾，努力号便在这里停泊下来。
他们在这里发现了许多鲡鱼，库克于是给它取名为鲡鱼湾，后来又更名为植物湾，因为在这里他们采集了大量的植物标本。
在植物湾，库克每天在海岸上升起英国国旗，以此表明这个地区归于英国所有，后来他又宣布整个澳大利亚东海岸为英国所有。为了纪念努力号第一次抵达澳大利亚大陆，他把这天的日期刻在了一棵橡胶树上。在沿澳大利亚东海岸的航行中，库克认真地描绘了海岸线图。在海岸线图中，很明显他已经注意到了悉尼这个优良港湾，可是由于时间太紧，他来不及仔细考察，便匆匆而过了。
到了5月下旬，努力号进入了太平洋上最大的暗礁区——大堡礁。这里的暗礁星罗棋布，随处可见浅滩和刀山似的珊瑚群；这个暗礁区沿着澳大利亚东北部的昆士兰热带海岸延伸了1000多英里。努力号进入这片暗礁区后，其厄运就是在所难免的了。不久以后，努力号在一个巨大的珊瑚礁上搁浅了。
库克想尽了一切办法，避开这个暗礁，然而由于周围暗礁分布太多，根本无法回旋，只能眼睁睁地看着努力号撞在了暗礁上。在无可奈何的情况下，库克下令扔掉船上的一些不很必要的物件，有大量的陈旧枪炮、压舱的铁块、石头和腐败食物被抛进了海里，然而这样仍是无济于事。更麻烦的事情却接踵而至，海水开始退潮，船更重重地压在危险的珊瑚礁上，如果再这样下去，船很有可能破裂。等到海水涨潮时，海潮一股股地冲击着船的左舷，整个船身便开始倾斜。这时船舱忽然裂开了一个口子，海水从口子里钻了进来，情况十分危急，库克下令用两部抽水机来抽水，可漏进船舱的水却漫过抽水机。
就在这紧急关头，库克孤注一掷，命令船员合力起锚，摆脱困境。
过了一个多小时，船体终于浮了起来，水也不再漏进船舱里了，这使库克和其他船员既感兴奋又感意外。原来起锚时因为用力过猛，锚索竟勾起了一块珊瑚石，它像一个塞子堵住了船上的破洞。库克长长地舒了口气，他赶紧下令让努力号靠岸。在一个河口，船员们对努力号进行了修理。库克见这个河口条件很好，绿草成茵，野兽成群，河中游鱼历历可观，于是下令就地休整。
他们在这里过得很愉快，白天上岸打猎，下海捕鱼，晚上便享受山珍海味。
这里的植物种类繁多，他们采集了很多标本；而且也发现了许多珍奇的动物，如大海蛎、袋鼠等。
在这个河口，探险队度过了快乐的7个星期。8月6日，努力号整修完毕，又开始出海航行了。这次库克吸取了教训，小心谨慎地避开了道道暗礁；终于在1770年8月21日，他们抵达了澳大利亚的北端约克角。库克高超的船海技术在这里也得到了出色的发挥。约克角已很接近东南亚了，库克决定由这里通过托里斯海峡到东印度群岛去。很快便抵达了荷属港口巴塔维亚（即今之雅加达）。
在这里库克下令再次整修努力号，经过两年多的远航努力号损坏很多；然而船员们很不适应这里潮热的气候，一场瘟疫在船员中流行起来，一下子便死去了73人。库克悲痛不已，赶快返航回国。1771年7月13日，努力号经过了3年的远航终于回到了英国。这次航海，他们给世界地图增加了5000余英里的海岸线，为绘制完整的世界地图作出了不朽的贡献。
此后，为了完成环航南极区的计划，库克又曾多次闯进南极区。
由于这样的辉煌成就，库克以海军上校的军衔领取年金，退居格林尼治医院。他就这样一边闲居，一边着写他的回忆录；但这种幽居生活并不符合他作为一个伟大探险家的秉性。很快地库克就感到了这种生活的单调和郁闷。库克曾经凄然地说：“我的命运总是把我由一个极端推向另一个极端。几个月来我觉得整个南半球都显得太小了。”1776年2月，库克被选为英国皇家学会会员，参加了一些科学讨论会，但他始终厌倦这种安逸的生活。海军部的一些官员了解到这一情况，又派给他一项任务，让他领导一次寻觅西北航道的探险。所谓西北航道，就是指北大西洋和太平洋之间的神秘航道，它同所谓南方大陆一样，一直是个未解之谜。这个任务挑起了库克探险的欲望，他欣然接受了这一任务，并很快作了周密细致的准备工作。他所乘坐的船仍然是那艘为他屡建奇功的旧船“决心号”；此外另一艘重298吨的探险号船则由查尔斯·克拉克船长指挥。7月12日，库克乘坐决心号从“英国启航出发了”。
1776年12月，“决心号”和“探险号”先后抵达了开普敦。在这里作了短时间休整后，两只船折向东南方向横越印度洋，驶向夏洛特皇后湾。中间，经过了塔斯曼尼亚岛，库克在那里留下了一批猪供当地人饲养繁殖；很快使这个地方的猪饲养业迅速发展起来。在夏洛特皇后湾库克对这次探险作了周密的计划和大量的准备工作后，于1775年2月25日离开，穿过库克海峡，向东北方向驶去，经过友谊群岛抵达塔希提岛。在这里库克作了短暂停留后，又继续北上，寻找美国西北海岸的新阿尔比恩。
1778年1月18日，“决心号”和“探险号”抵达了美丽的夏威夷群岛。这里离北美大陆较远，白人还未曾问津于此，库克和他的探险队成了到达这里的第一批白人。在夏威夷停留几天后，“决心号”与“探险号”继续北上，并很快接近了阿拉斯加。当时正是北半球冬季，寒风凛洌刺骨，海上也时时出现风暴，有时却是大雾漫天，这给航海造成了很多困难。尽管如此，库克仍坚持北上，穿白令海峡，进入北极地区。恶劣的条件便两只探险船越在北冰洋上被巨大浮冰所阻，继续北上几乎化为泡影。这种情况下，库克下令返航回夏威夷，以待明年夏天再去寻找这条西北航道。
在1779年1月17日，“决心号”和“探险号”又回到了夏威夷的基拉凯卡湾。库克再一次登上了夏威夷的土地，这次他们受到了夏威夷人的狂热欢迎，夏威夷人把红布披在库克胸上，用椰子汁涂满了他的全身，并在他的周围载歌载舞。同时，夏威夷还把大量的猪肉和蔬菜送给了探险队。原来他们把库克看作一个归来的天神——马卡希基节的主宰神——罗诺。
在这之后，戏剧性的事情接二连三地发生了。当库克他们在这里修理船只期间，岛民的礼物源源不断地送来，根本无法阻止。因语言不通，阻止很可能导致冲突。显然这里不能久呆，于是库克匆忙下令离开此地，否则岛民将变得异常贫困，把他们仅有的一点东西都送给了探险队。
可是刚启航不久，海上便起了大风，船帆让风撕开了好几个口子，一根桅杆也给吹折了，这样库克又只好下令重回基拉凯卡湾进行修理。可一回到岛上，他们便发现情况有了很大变化。岛上的土著人再也不来欢迎他们，而且用敌意的眼光看着他们，为了安全起见，库克没有让船员们马上登陆。可土著人居然开始偷他们的东西，这令库克很头疼，13日夜间，探险号上惟一的一只小艇也让土著人给偷走了。库克大怒，第二天便带领一批海员冲上岸去，想抓夏威夷王为人质，换回小艇。这一下激怒了士著，他们在河滩上集结起来，以石块和棍棒作为武器向库克他们扑来。情况十分危急，库克开枪打死了一个土著人，试图压住土著人的攻击。但双方仍然是杀气腾腾。船上的探险队员也拿出枪来助战，为了不扩大事态，库克回头向船员喊话，命令停止射击。
正在这时，一个土著人忽然冲到他的背后，用长刀深深地戳进了他的背部，库克顿时落到水里，鲜血染红了他身边的海水。夏威夷人和探险队员们都为这突如其来的变化惊呆了！
库克牺牲后，船员们继续了他的未竟之业。再次北上白令海峡，进入北冰洋；后来取道好望角回到了英国。库克的死讯传到英国时，举国上下沉浸在一片悲痛之中；英王乔治三世失声恸哭，为失去这样一位曾为大英帝国立下汗马功劳的伟大探险家而悲痛不已。库克，这位杰出的探险家以他辉煌的而业绩永垂青史。
