僧一行从小就博览群书，对于历象、阴阳五行尤其感兴趣，并已有相当深的造诣。那时京城长安玄都观藏书丰富，观中的主持道长尹崇，精通玄学，是当时闻名远近的大学问家，一行就去向尹崇求教，还向尹崇借了汉代杨雄的玄学名著《太玄经》，不几天还书时尹崇很不高兴，就严肃地对他说：“这本书道理深奥，我虽已读了几遍，论时间也有几年，还没有完全弄通弄懂，你还是拿回去再仔细读读吧１一行十分郑重地回答说：“这本书我的确已经读完了。”然后，取出自己读此书写出的心得体会《大衍玄图》、《义诀》等递交给尹崇，尹崇看后赞叹不已，于是经常向别人介绍一行，赞扬他是博学多识的“神童”，称他后生可畏。自此，一行博学聪敏的名声就传开了。
唐时，从唐高宗时就采用《麟德历》，到一行时，已用50多年。开元九年（公元721年），根据《麟德历》推算，九月巳日应发生日食，但观测结果确有较大的误差。于是唐玄宗下令改历，并把这项任务交给了一行，一行继承了我国天文学家实事求是的优良传统，主张要在实测日、月、五星的基础上，编制新历，他说：“今欲创历立之，须知黄道进退，请更令太史测候”。为了使实测能得到精确数据，一行和机械制造专家梁令瓒合作创制了黄道游仪、水运浑天仪等大型天文观测仪，仪器为修订历法准备了物资技术条件。一行还主持了一次大规模地大的实测活动，为制订历法做准备工作。这次测量的地点多达十三处，遍布全国，以黄河南北平原地区为中心，北到北纬51度左右的铁勒（今蒙古境内）。南到北纬17度的林邑（今越南境内），遍及今天的常德、襄樊、太原等地。测量的内容，包括当地的春分、秋分、夏至、冬至的正午时分，八尺表杆的日影长度，北极高度，昼夜长短以及见到同一次日食的食分和时刻等。为了测量北极高度，一行还专门设计制作了“覆矩”，这件工具，在这次天文大测量中起了很重要的作用。
一行还派太史监南宫说基本上按照隋朝刘焯的设计方案，在黄河南北平原选定四个地点进行实地测量。这四个地点是：今天河南的滑县、开封、扶沟、上蔡。通过实测，推翻了过去一直沿用的“日影千里差一寸”的谬论。南宫说还亲自到了阳城用周公测景台进行实测，并把周公测景台换为石圭石表。一行根据他测量的结果，经过精确地计算，得出了“大率五百二十六里二百七十步而北极差一度半，三百五十一里八十步，而差一度”的结果。如果将一行算出的结果换算成现代的表示方法，就是一度为132.03公里。这实际上是世界上一次实测子午线长度的活动，英国著名的科学家李约瑟一再称：“这是科学史上划时代的创举”。
在完成大规模实地测量工作之后，一行使用先进的天文仪器仔细观察日月星辰运行情况，取得了大量可靠的数据，并认真研究了前人的学术成果后。于公元725年，一行开始正式制订新的历法——《大衍历》，但因积劳成疾，只完成初稿就死去了。最后完成任务的是张说和陈玄景等。《大衍历》是当时最优秀的历法，于公元729年颁布执行。公元733年，《大衍历》传入日本，在日本又使用了将近一百年。
