1854年（咸丰四年）10月，广东连州、韶州红巾军逼近广州。清政府诏骆秉章于辰沅兵丁内抽调1000名赴援。11月，骆秉章、左宗棠令龙金源管带辰沅兵1000名，由长沙启程，驰赴韶州。1856年（咸丰六年）7月，又遣李辅朝带勇入连州会剿。1859年（咸丰九年）10月，张运兰、王文瑞、魏喻义等军复自宜章入连州，镇压当地会党起义。
1855年（咸丰五年），贵州苗民大举起义。次年1月，起义军进入湖南西境，攻镇箪，占晃州、麻阳。骆秉章、左宗棠调田兴恕率镇箪兵1500人由长沙赴援。1857年（咸丰七年），起义军进入靖州境，湖南防军击退入境之敌后，进军黎平，攻占永从。1858年（咸丰八年），起义军攻黎平，骆秉章、左宗棠遣田兴恕大军赴援。1860年（咸丰十年），田兴恕任贵州提督，增军满两万，饷械全由湖南供支。
从总体上来说，左宗棠第二次幕湘期间，湖南外援五省，有目共睹。骆秉章在奏稿中说：“但有湖南兵勇出境援剿各省之事，从无各省兵勇出境援剿湖南之事。”左宗棠在书信中也说：湖南以一省兵力对付五省之寇，境外皆贼，防不胜防。唯有根据缓急不同，从容应对。所苦的是军饷费用太高，实在难以支持。由此，“湖南名闻天下，天下皆以为强国”。
但是，辉煌战功的背后，湖南人民却为此付出了惨重的牺牲。仅据骆秉章对朝廷的奏报，七八年中，统计湖南勇丁、长夫出境从征者，常不下10余万人，而将领、营官、弁目以阵亡蒙恩赐恤者且数千计，勇丁、长夫之阵亡物故者奚止数万。
咸丰四年至咸丰九年（1854～1859）的湖南是比较安定的，虽然太平军西征部队和石达开的远征部队数度介入，但都未能站稳脚跟。湖南能够有此安宁，原因很多，曾国藩湘军的兴起是一大关键，而左宗棠坐镇长沙，亦有很大的“功劳”。他调兵遣将，筹划战守，外援五省，已经给人留下了较深的印象。除此以外，他对湘军军饷的筹措，也完全可以称得上是呕心沥血，而且成效卓著。
当时的湖南既不大又不富，赋税收入有限，但却要承担湖南自身的防务开支，并负担湘军东征的费用，财政极为困难。
实际情况是：邻省广东、广西、湖北、江西各路仍处处告警。湖南良将精兵多随大军东征，所有粮饷、军械、船舶等都需仰仗湖南供给。左宗棠协助骆秉章内谋守御、外筹军备，费了不少心血。一方面要将此前各路失守的负责官军予以甄别整肃；另一方面要充实军饷军械，制造船炮，补充水师。那时，在经济上因军事支出浩繁，清政府只得铸大钱和发钞票来应付，就是现在所说的通货膨胀。要改变这种局面，必须开辟财源，增加收入。
在筹饷方面，左宗棠更是煞费苦心，多方张罗。
劝捐输是较早推行的一项筹饷措施，咸丰二年（1852）即已开始实行。其时在长沙设有捐输局，为办理全省捐务的总汇。续后，又有船炮局所劝之捐，城工局所劝之捐。此外还有曾国藩给札委劝之捐，胡林翼指地委劝之捐，以及广西所劝之捐，江西所劝之捐，等等。名目繁多，不相统属。
但捐输固可动员一部分中小地主和商人的资金，却很难加之于达官豪绅之家。如曾国藩初治湘军，曾下檄安化，令故总督陶澍家倡捐万金，但陶子（桄）诉之于巡抚骆秉章，竟引起“官士大哗，遂以得免”。布政使李榕倡言米捐当先大户，而“是时曾国荃号有百顷田，于法当上户，榕不能问也”。所以王闿运评论说：“故凡捐输，徒以虐良善，肥不肖，行之愈久愈不效。”尽管如此，自咸丰元年以来，用这个办法，所得到的饷银也不下以千万计。
靠捐输毕竟是解决财政来源的权宜之计。1855年（咸丰五年）5月，根据当时的财政支出情况，左宗棠决定开征厘金按百分之二取。关卡不用私人，招请廉洁朴实的士绅来管理，废除衙署关务的一切旧规章，并由民兵和水军船只来卫护商旅。各关卡厘税收支情况，按月张榜公告，由省厘金局总其成，每年共得厘金80万至120万两，专以充实军饷，保障湘军后勤供给。有记载说：咸丰六至八年，湖南协济江西的饷银有291万多两。
继厘金局之后，1856年（咸丰六年）4月，湖南又设立盐茶局，根据变化了的情况，调整盐茶引地，于湘南抽收盐茶税。
与此同时，左宗棠又协助骆秉章办理减漕，废除向农民征缴漕粮的一切陋规，制定章程，不仅增加了军饷，而且努力根除官吏中饱私囊和积弊（详后）。
除此之外，还以巡抚骆秉章名义多次奏准，借动了咸丰四、五、六、七、八等年粮道库征存漕折等银，充作军饷。由于采取了上述种种措施，本来极度匮乏而紧迫的军饷问题，得到了较好的解决。
在筹办军械方面，左宗棠在进入骆秉章幕府之后，继续致力于制备船炮。1854年（咸丰四年）8月，长沙由在籍绅士丁善庆、陈本钦、唐际盛、李概等设立船炮局，自行捐资制造船炮。该局名为绅办，实为绅办官助，并由左宗棠“亲董其成”。12月，特委黄冕监造抱位。左宗棠“命制劈山（炮）百尊，勒限一月成立”。
其实，左宗棠在参与镇压以太平天国为中心的农民起义的过程中，比一般昏庸顽劣的官僚们高明和有远见的地方在于，他认为在湖南，首在整饬吏治。他的见解是，“地方安危，全在守令”。假如守令不得其人，则“有事之处不能无事，无事之处且将有事”，这必然导致永远不得安宁。
第二次幕湘时期，左宗棠在协助骆秉章整饬吏治方面，主要采取了以下三项措施。
1.注重用人，赏罚分明。
左宗棠认为：“国家治乱之原，视乎用人、行政，而用人尤为行政之本。”
他善于从本质上看人，肯定其基本方面，不求全责备。
左宗棠在骆秉章幕府期间，被劾奏的官员面很宽，数量很多。
关于左宗棠对官员的罢免与重用，引起了强烈反响，掀起了轩然大波。什么反映？可想而知。那些评价差的、被罢免的人骂声四起，愤恨不已，竭力攻击，大造舆论，认为左宗棠几乎成了把持湘抚衙署的人物，以致许多逸闻和时人的撰述、笔记都对此作了形象的描述。当时湖南即有“文武官绅非得左欢心者，不能得意；而得左欢心者，无不得意”和“巡抚专听左宗棠，宗棠以此权重，司、道、州、县承风如不及矣”等说法。“独断专行”，“性情跋扈”，“任意横恣”，“顺他者昌，逆他者亡”，他的一句话就决定你的命运，可恶极了；反之，受褒奖和晋升者，觉得“苍天有眼”，无上光荣，更加勤勉有为，律己尽职。
2.罢大钱，废部钞。
1854年（咸丰四年）2月，清政府通令各省铸造当十、当五十、当百大钱。同年7月，湖南由长沙宝南局开炉鼓铸，并由长沙府发布告示，令市面流通，大钱与制钱各半。制钱每文标准重一钱二分，而新铸大钱当十者约重五六钱，当五十者约重一两一二钱，当百者约重一两四五钱，成色竟分别减重50%，80%至88%左右！大钱面值与实值相差太大，引起物价上涨，市场混乱；更促使官吏舞弊，私铸成风。他们还将私铸的大钱照面值减半抛售。这样，“钱店皆买私铸之大钱，而不买商店之大钱，以致商店之大钱无处销售；兵民以大钱赎当，当店收得大钱亦堆积不能流通。旬日之间，省城贸易歇业者不知凡几！即省城雇工之人，支得一半大钱回家，亦不能用”。至“冬月杪（末），省城民情汹汹，几至罢市”！
骆秉章、左宗棠见事态紧急，即断然发出告示：停用当五十、当百大钱，当十者仍听民便；以八成制钱收缴大钱一千，派员分县分段清缴。数日之内，查出长沙城厢内外当五十、当百大钱16万余贯，而当局发出者仅9万余串，私铸额几乎达到官铸数的80%！于是将长沙府仓守撤任，管局委员革职，绞决长沙府家丁和炉头各一人，其余分别流遣，始将风潮平息下去。若干年后，骆秉章在追述此事时，还心有余悸地说：“此次不将大钱收缴，是年度岁，长沙省城不知是何景象矣！”
罢大钱后不久，清户部又发放钞纸8万两到湘搭放兵饷。布政使问如何办法？骆秉章回答：“当百大钱尚有铜一两四五钱，且不能用；以尺幅之纸，当银三两，其能用耶？此钞存库可也。”下令封存，而以“湖南无官钱铺，不能用钞”为由，附片上报了事。
这是很有魄力的为民着想的举措，即将清廷户部发放的钞纸8万当做“废纸”库存，不在市面上流通。
3.剔除漕粮积弊。
漕粮是旧时田赋的一种，按例须缴纳白米转运进京，后因长途运输所费浩繁，改用银钱折价征收。清政府原规定，漕米折银，每石为一两三钱。但湖南漕粮浮收的情况极为严重，每石竟高达银六两之多。官私从中取给，殊不一致，积弊难除。加之当时谷价贱，银价贵，农民负担不起，欠缴钱银越来越多，加重了财政上的困难。
地丁漕粮是清政府财赋的正宗来源。当时湖南漕粮积弊甚深。钱漕征收，名目繁多，一听户粮书吏科算科征，包征包解，任意勒索。完纳银米，奇零均加作整数，名曰“收尾”，小户穷民尤受其累。未完之先，有“由单”费；既完之后，有“串票”费；完纳较迟，有所谓“借垫”，计息取偿，多至数倍。百姓不堪重负，怨声载道。
骆秉章、左宗棠心甚忧虑，反复筹议，因饬有漕州县裁汰陋规，许地方士绅条陈钱漕积弊和整顿之方。不久，有湘潭举人周焕南呈请：地丁自愿每两加四钱，漕米折色照章每石纳银一两三钱外，再加一两三钱帮军需，四钱助县用，而尽除一切浮收。左宗棠肯定了这一条陈，报请骆秉章批准实行。不少官吏纷起反对。但骆秉章用左宗棠议，首减湘潭浮折漕粮，定军需、公费。
如此，漕粮征收之数，每石不超过银三两，减轻了农民的负担，同时充实了军饷，各县开支也得到一些补充，一扫以前漫无标准、浮收滥取、官吏中饱私囊的弊病。这样全省每年可增加税收20余万两白银，而农民反比从前少交赋税上百万两。结果，财政困境有所缓解，农民负担也有所减轻。随后，各州县纷纷仿行，改革漕粮征收章程。左宗棠在经济上的两大措施（抽厘、减漕）收到明显成效，使骆秉章督抚湖南支援邻省得似应付自如。而左宗棠主持有功，声名也就日渐传开了。
罢大钱、剔漕弊，这在当时湖南整饬吏治、筹集军饷中，确实起了一定的作用，同时也稍稍减轻了商民的负担。
左宗棠的名声越来越大，清廷中央对他也越来越重视，咸丰六年（1856），提升他为兵部郎中，并赏戴花翎。与此同时，清政府中的一些高级官员也不断向朝廷举荐。御史宗稷辰在奏报中说，湖南有个左宗棠，通权达变，才气很足，为湘省巡抚所赏识和倚重。要是让他领导一省，或是统率一军，独当一面，其功业必不下于胡林翼、罗泽南等人。
接着，湖北巡抚胡林翼又上一奏，向咸丰皇帝极力推荐。胡林翼在奏折中说左宗棠“才学过人，于兵政机宜、山川险要，尤所究心”，是个济世奇才。
咸丰九年（1859）年初，左宗棠的好友、翰林院编修郭嵩焘奉召晋见咸丰皇帝。皇帝问郭嵩焘：“左宗棠才干如何？”郭嵩焘答：“左宗棠才能很大，没有他办不了的事。人品尤其端正，湖南人都佩服他。”皇帝说：“你写信给左宗棠，告诉他，我有意请他为朝廷办大事。”
然而，左宗棠的仕途是否从此一帆风顺了呢？
