年轻的达尔文在爱丁堡结交的第二个青年科学家叫维利亚姆·马克——吉利弗雷。他比达尔文大十三岁。他由于发表了一些软体动物方面、特别是鸟类方面的著作而出了名。后来他又出版了一部论苏格兰鸟类的巨著。他送给了达尔文几个罕见的海贝，时常同达尔文交谈自然史中的各种问题。可能，他是支持查理对搜集鸟类和观察鸟类的兴趣的。正是在这个时期，达尔文向一个曾同鸟类学家沃捷尔通一起工作过的黑人学习制作鸟类标本。查理常常高兴地在这个黑人那里闲坐，因为“他是一个逗人喜欢和知识渊博的人”。上面谈到的两份确定鸟类的详细说明材料，足以说明达尔文对鸟类学具有浓厚的兴趣。
达尔文在爱丁堡的第二学年是在哥哥不在的情况下度过的。他在象他那样热爱自然科学的同学中结交了许多新朋友，这是很自然的事情。查理积极参加普利尼学生自然史学会的工作，这对他同这些朋友的接近起了很大的促进作用。该学会是在詹姆逊教授的鼓励下于一八二三年创立的。学会会员们每星期二在爱丁堡大学的学院地下室里集会，宣读和讨论自然科学方面的著作。学会一共有一百五十名左右的会员，但是通常参加开会的人数不超过二十五人。学会秘书是格兰特。达尔文于一八二六年十一月二十八日被选为学会委员，而在下一个星期选举负责人和理事会时，他又被当选为学会理事会五人成员之一。这当然说明了他在同学当中是一个非常有名的自然史爱好者，一个对自然史感兴趣的人。保存下来的学会记录记载有所有出席会议的人和所有参加辩论的人，这些记录表明，在查理·达尔文担任学会委员的几个月中，一共举行了十九次会议，他只有一次缺席。他曾不止一次地在辩论时发言，例如他曾就自然分类问题和种类特征问题发过言。
一八二七年三月二十七日，达尔文在普利尼学会就自己的两项发现作了报告。这些发现都与观察海生动物有关。首先，他在一种小群体的粘附在海生动物底部的苔藓动物所谓的卵上发现有纤毛。当时人们一般都把“卵子”理解为早期发育阶段的胚胎。“细胞学说”（根据这种学说，一切有机体都是由许多细胞或一个细胞构成）只是在十二年以后才产生，而要使人们彻底承认动物的性发育也是从一个细胞即“卵细胞”开始的，则还需要二三十年的时间。因此，后来“卵子”的概念就缩小了，它只是关于这个单细胞阶段的概念。根据达尔文的发现，苔藓动物的“卵子”原来是一个周围布满了许多颤动纤毛的幼虫。
其次，他发现被当作藻类植物发育阶段的黑色小球状体，实际上是一种卵胶囊或者是水蛭产卵的卵袋，这种水蛭经常停留在海底的那些平坦的斜坡上，靠捕食其他生物为生。学会听取了达尔文的报告后，建议他把自己的发现写成论文，并在下一次会议上用实物说明他所论述的问题。下一次会议的记录中提到，达尔文展示了一个带有卵袋、卵子和幼虫和水蛭标本。他在笔记中用了四页半的篇幅来论述这些发现。
罗伯特·格兰特比达尔文早三天在爱丁堡魏尔纳学会作了关于这些发现的报告。看来，罗伯特·格兰特很关心自己这位年青朋友的发现，于是他就在玻璃表蒙子里培养了一些卵子和幼虫，观察它们幼龄菌落的形成，因此他作的报告要更为详细，并且使用了一些图画和实验标本来加以说明。他还在刊登于一八二七年七月份《爱丁堡科学杂志》上的一篇专门论文中论述了毛虫的卵袋，并提到了“确定卵袋正是属于这种动物的这种功劳，应该属于施鲁斯伯里的我的年青朋友查理·达尔文先生，他曾友好地把卵袋连同卵子在各个成熟阶段上所孵化出来的动物标本提供给我。”
达尔文同普利尼学会主席团中的许多年青人关系很密切。他在《自传》中谈到了艾斯沃尔特、科利茨特里姆（我在前面已经提到）和哈第（可能是学会理事会的理事阿尔金加）。主席团中还有三名同学，他们都比达尔文大两岁到四岁，都于一八二七年大学毕业。格兰特还带达尔文参加魏尔纳学会的一些会议，达尔文在这些会议上听了美国鸟类学家奥久邦关于北美鸟类习性的报告，达尔文也经常参加其它一些学会，如“皇家医学会”和“爱丁堡皇家学会”（由苏格兰著名的小说家和诗人华尔德·司各特担任主席）的会议。
达尔文在一八二六年和一八二七年这两年的暑假中过得很“快乐”。在这期间，他第一是旅行和游玩；第二是打猎；第三是访问他舅舅韦季武德的庄园梅尔。例如，一八二六年夏天，达尔文同两个朋友沿着北威尔士徒步游玩了一趟；他们一天要走五十公里左右的路。这是一项对于这位未来的旅行家很有益处的和有意义的运动。另一次，他同妹妹一起沿着北威尔士进行了一次骑马旅行。
这时查理愈来愈喜欢打猎。他多半是到舅舅乔赛亚·韦季武德的庄园或到奥温先生的武德高兹去打猎。但是到梅尔“舅舅乔斯”那里去旅行，对查理来说，也是非常诱人的。一幢古式的房屋座落在小湖岸边。亲戚朋友们经常聚集在梅尔。青年们组织游玩、演戏，如演莎士比亚的《温莎的风流娘》。当时撰写了《英国革命史》的哲学家和历史学家詹姆斯·梅金托什也到梅尔来作客，他经常举办的那些有趣的座谈使达尔文很难忘怀。夏天，全家人和客人们常坐在柱廊的台阶上，面前是花坛和小湖，对面那陡峭的、树木繁多的湖岸倒映在一平如镜的湖面上。查理十分喜爱和尊重“舅舅乔斯”。他喜欢舅舅那坦率的性格和清晰的头脑。
关于在两三年间到梅尔去作“令人神往的”旅行的那几行文字。关于在柱廊台阶上举行晚会的记述，都使人们不由想到，在度假期间，这个年青人在这里很可能产生过某种类似理想的初恋的念头。根据家庭的传说可以判断，初恋的意中人是比查理大十岁的表姐沙尔洛塔·韦季武德（她当时已年近三十）。
关于年青的韦季武德和年青的达尔文之间的友谊和亲密关系的说法是有一定证据的。当他的未来的妻子埃玛·韦季武德于一八二六年十一月和一八二七年五月两次到大陆（她在那里向肖邦学钢琴）去的时候，她的哥哥乔斯同查理·达尔文和卡罗莉娜·达尔文曾到巴黎去看过她一次，并陪她一块回家。这是达尔文到欧洲大陆去的唯一的一次。达尔文喜爱音乐，但他却根本没有乐感。埃玛在谈到查理时说：“他演奏时象个疯子”。
家书向我们描画出年青的埃玛是个快乐、活泼和机灵和姑娘，她举止大方，一点都不轻浮。她比查理大一岁。
总之，在这个时期，尽管查理对大学的必修课程仍然学不进去，但他早在童年时代就表现出来的对自然科学的爱好却得到了进一步的发展和培养。他结交了一些年青的自然科学家，考察了分布在海岸边的动物群，掌握了一些研究自然界的新方法，参加了由大学生们组成的普利尼学会，并且访问了其他一些自然史学会。而打猎以及在游玩和旅行中所得到的锻炼，则更加把他训练成为一个野外的博物学家。当查理进入爱丁堡大学两年后，父亲清楚地看到，要儿子在医学上有所作为的希望已经无法实现。
查理对医学根本不感兴趣，他不去上课，不参加考试，也不进行外科实习。查理的姐姐们也都告诉父亲，说弟弟厌恶医学。达尔文医生知道查理对体育运动入了迷，但他激烈反对查理成为一个“游手好闲的运动员”。罗伯特·达尔文严肃地同儿子谈了一次话，并建议他将来成为一个牧师。查理请求允许他“考虑”一些时候。诚然，他当时已是一个虔诚的基督教徒，甚至他也喜欢将来做一名乡村牧师，但是他决定要重新审查英国教堂的教义，以便确认他是否能把所有的教义都当作真理。他开始阅读一些神学方面的书籍，并“确信”英国教会的教义是可以完全接受的。于是，他同意了父亲的建议。后来他自己承认，要是注意到他的理论受到教徒们的猛烈攻击的话，那么这是一个他自己“一想起来就觉得可笑”的决定。
要成为一名牧师，就得毕业于大学神学系。可是查理已把他在别特列尔学校所学到的那些古典语忘得一干二净。因此在入学之前，他不得不温习一下这方面的知识。
根据剑桥学院注册的记载，他于一八二七年十月十五日被录取为低年级寄宿生，受绍乌老师的指导。不过根据他本人的回忆，他只是在第二年初才最终进入剑桥。
这位被查理称之为“人们当中最聪明的人”的达尔文医生有一点是不理解的，这就是自然科学本身仍是儿子生活中最感兴趣的东西，实际上查理没有能够使自己认真地去学习神学，正如他未能认真地学习医学一样。在爱丁堡如此，在剑桥还是如此。不过这时的查理岁数大了一些，他能够约束住自己，不想让父亲生气。他不是循序渐进地进行学习，而是长期不上神学课、语文课和数学课。但是一到考期临近，他就迫不得已地把自己的甲虫放到一边，着手准备功课，参加考试。考试完后他感到很轻松，便又暂时扔下必修课，转到他那些心驰神往的兴趣上来。
例如，他在一八二九年七月十八日写给堂兄福克司的信中叙述了一系列关于向昆虫学进军的计划，谈到了所谓小规模学位考试问题。信的语气发生急剧的变化，他告诉福克司，传说在即将到来的考试中要对六个人（他是其中之一）特别严格，谈完这一点后，他大声疾呼：“鬼才知道等待我们这些懒人和昆虫学家的会是什么！”不难断定，这些“昆虫学家”（当然暗指他自己）对于应该考试的那些科目是特别懒的。但是，当他顺利考完试后，他又是感到多么高兴啊！他于一八三○年三月还是给这位福克司写信说道：“我考试及格了，及格了、及格了！我可以把整张的纸都写满这个令人愉快的字眼。那些主考人是够严格的，他们提了很多的问题”。接着谈到他将在何地如何蒐集昆虫的计划，他要在伦敦听一出歌剧，将和朋友们消遣一番。看来他考试完后就再也不去关心神学了。另一方面，他对他所选择的前途是否正确越来越感到怀疑。他的一位剑桥同学赫伯特在回忆他时写道：“我们曾经严肃地谈论过成为一名牧师的计划。达尔文问我，我能否肯定地回答出主教向牧师提出的问题：您是否相信，您的内心受到了圣灵的激励，等等。我回答说我不能，他说：‘我也不能，所以我不能当牧师’”。
但是，当达尔文在剑桥的最后一年准备学士学位的考试时，他开始稍微学习了一下数学（他仍象以前一样对几何感兴趣，代数学得很差）和古典作品，并高兴地熟悉了柏利的《基督教教义证验论》、《伦理学》和《自然神学》。那时他并没有钻研柏利所根据的前提，就信以为真。但他喜欢那一长串的结论和从这些前提中借以引出后果的逻辑。根据剑桥地方报的报道，达尔文在一八三一年五月通过了学士学位的考试。
年青的达尔文是一伙十分快乐的年青人中的一个，他们组成了一个俱乐部，俱乐部的成员每周聚餐一次。达尔文在回忆这些聚餐的情形时说：“我们时常饮酒过度，随后还兴高彩烈地唱歌和玩牌……我知道我应当对这样地消磨光阴感到惭愧，但是，因为我的一些朋友们都是些非常可爱的小伙子，所以我们大家也就尽情地玩乐，直到现在一想起这段时光就感到高兴。”这些朋友中有许多人都是体育爱好者，所以对射击、打猎和骑马旅行的爱好，便使达尔文和他们更加接近起来。
约翰·毛里斯·赫伯特是这伙人中一个，后来他在威尔士当了一名法官，在他年事已高的时候，他还十分亲切地把查理称为同学。他说：“这是一位极其亲切、热情和宽宏大量的朋友，人们都用最亲热的态度对待他。他同情一切美好和公正的行为；他从内心里憎恨一切虚假的、卑鄙的、残酷的、庸俗的和不诚实的行为。”
达尔文性格开朗，像在爱丁堡时一样，在这里他也结交了许多同年朋友。例如，他同自己同学中的一位优秀的数学家维特莱非常要好。剑桥有个习惯，就是把数学考试的优等生造出一份专门的花名册。花名册叫作“荣誉学位考试”名单，列入花名册者被叫作“数学学位考试一等及格者”，而花名册中的第一名，即优等生，则被叫作“优等数学学位考试一等及格者”。维特莱荣获了这个荣誉称号。
他使达尔文对精美的版画和油画产生了爱好，因此达尔文常去伦敦绘画陈列馆参观。兹茨威廉博物馆中，替善画的维纳斯、拉菲尔、莫尔根、缪勒的蚀刻画，以及伦敦国立美术馆中谢巴斯季安·德尔·皮奥姆波的彩色画，都使他赞叹不已。一般来说，他最喜欢写生画，他甚至还购买了一些彩色画。他同维特莱常在一起长时间的散步。
维特莱居住在圣约翰学院（施鲁斯伯里来的学生通常都住在这里），达尔文在他那里认识了他的表兄赫伯特（这在上面已经提到），他是一位“心地十分善良”的人。他介绍达尔文参加了一个音乐小组，在那里查理可以进一步发展他从前就十分热爱的音乐爱好。他常说，他一听到美好的音乐就心旷神怡。但他的乐感很差，所以他的朋友们用另一种拍子演奏英国国歌，达尔文就辨别不出这首人所共知的旋律了。
他在假期中同赫伯特特别接近，他们偶尔一起到巴尔穆特去度假。在这里达尔文马上吸引赫伯特“为科学服务”（当时他把收集甲虫称之为“为科学服务”）。他们每天不是乘船去旅行，就是到巴尔穆特前面的山里去游玩。在那里，在坡度不太陡的山上，达尔文经常收集昆虫，特别是甲虫。他交给赫伯特一个装有酒精的瓶子，要赫伯特给他收集各种他认为是罕见的甲虫。热心肠的赫伯特就极其认真地往瓶子里塞甲虫。可是收集来的他本人认为是罕见的甲虫，在达尔文这位甲虫行家看来，却并不特别重要。所以每当查理看完瓶子以后，总是感叹地说：“喂，老切尔比尤里（达尔文常这样称呼他），这些全没用！”不过达尔文对昆虫学孜孜不倦的钻研精神，显然感染了赫伯特。他离开巴尔穆特后，常在信中委托赫伯特给他收集昆虫。在巴尔穆特所收集的捕获物中发现了一些特别罕见的昆虫类型。达尔文对这些昆虫作了极其详细的记述，并指出在什么地方、用什么方法可以给他找到这些昆虫。他在信中还常问候巴尔穆特的另一位居民，即他深信一定是同赫伯特一起去旅行的别特列尔。达尔文使别特列尔对植物学产生了爱好，而这种爱好别特列尔毕生都保持着。
