为了发展江苏经济，陈果夫首先抓金融工作，他认为，要进行经济建设，没有资金是不可能的。江苏省原有两个银行，即江苏省银行和江苏农民银行，这两个银行没有明确业务分工，常为争夺蓄户而发生矛盾。陈果夫便以省主席的身分出面调解，使两行业务范围分开，江苏省银行专作发展工商业之用，江苏农民银行则致力于农村金融的推进，并由每行合作，组成全省金融网络。这样，两行的业务发展很快，特别是江苏农民银行，原是由陈果夫等人创办，现有陈果夫行政权力的支持，发展更快，成为与江苏省银行匹敌的银行，到1937年，江苏农民银行与江苏省银行两行资金共达6000多万元。这也为江苏经济的发展提供了保证。
重庆谈判时的毛泽东，大义凛然，气度不凡，陈立夫也不由地深要赞叹。其次，兴修水利工程。陈果夫在此期间集中力量进行了大规模的导淮工程，并在各县建成了众多小型水利工程，同时大力发展植树造林、出海捕鱼、养蚕、植棉等经济事业，使农村经济有了一个较大的发展。
再次，发展工商业。江苏最大的缺点是地下资源比较贫乏，这就制约了江苏工业的发展。陈果夫到江苏后，即组织人员对江苏的资源进行广泛调查。通过调查，发现肖县有较丰富的煤矿资源，陈果夫得知消息后十分高兴，即指令省政府投资，进行开采。很快，肖县煤矿建成，并投入生产，到1937年，已达到每天出煤100多吨的规模。对江苏能源的缺乏起了很好的补充作用。
通过调查，还发现宿迁县有玻璃资源，而且质地非常好，陈果夫便先在宿迁设立了玻璃职业学校，以培养玻璃生产技术人才。然后准备投资建设一个新式的玻璃厂，因抗战发生而中止。他还让省府投资，扩建了宜兴陶瓷厂，建起大窑，使之成为能生产浴盆等新式卫生陶瓷用具的大型陶瓷厂。除此外，陈果夫还准备在扬州设立酱菜厂、在苏州办糖果厂等，也因战争影响而未能实现。
为了培养经济人才，陈果夫在江苏各地办了一些职业学校，如宜兴陶瓷学校、扬州酱菜学校、苏州糖果学校、松江五金学校等，都是配合生产而设立的，这些，对江苏的经济发展产生了较大影响。
除此外，陈果夫在主掌苏政期间，还在教育、文化、合作、体育、交通、保安等方面做了一些工作，并小有成就。
1937年7月7日，卢沟桥抗战爆发，8月上海抗战再起，战事沿京沪铁路逐渐向西扩展，各地秩序，日渐混乱，到处人心惶惶。12月23日，江苏省召开政府全体委员会议，研究撤退方向。大多数主张往南或者往西撤退，陈果夫则主张撤往苏北，他说：“向淮河去是我的正路，因我是苏省主席，不能不顾苏北，且是导淮副委员长，尤不能不在淮域，即殉职亦无悔。个人已不计，惟求如何可以帮助军队从事长期抵抗耳。”大家见陈果夫如此慷慨陈言，也就不好反对了，一致同意先迁往扬州。但实际上，陈果夫并不是真心实意想留在苏北，支持军队抗战，他在一面提出省府迁往苏北的同时，一面向蒋介石写了辞职报告，表示自己体弱多病，不能胜任烽火年月的省府主席，蒋介石见他态度坚决，只好准其辞职。11月26日，江苏省政府迁往扬州。27日，国民政府改组江苏省政府的命令下达，陈果夫卸任省主席。
11月28日，即他卸任省主席的第二天，便乘汽车离开了危城扬州，离开了战火硝烟的江苏省，前往安徽安庆，然后到江西九江，与他先期离开江苏的夫人朱明、父亲陈其业、弟弟陈立夫等家人汇合，再乘轮船到达战时首都武汉。不久，武汉危急，他又迁往长沙，最后到达重庆，远离战争前线，“隔江犹唱后庭花”去了。
周恩来总理大仁大义，大智大勇，宏博精深，吞吐日月。他曾以超凡的人格魅力征服了他所在的那个时代。陈果夫主政江苏四年一个月零十八天，在整肃吏治、革新民风、倡导科学、鼓励建设等方面，确实做了一些努力，也多少有些成效。以致他在离任后，曾十分得意地说：“我们这些党人，不像老官僚一样，而是真正替江苏做了事的”，他还说；“自问在此四年中，各项事业虽不无些许成就，仍说不上有多大成绩。但地方政治风气，却因此不无转变，树立了‘廉洁’、‘切实’、‘服务’的政治风气。”这里陈果夫所说的实在带有自我炫耀的色彩，他在江苏期间，既没有、也不可能彻底转变社会风气、改变国民党一党专制的黑暗，各级官僚贪污腐化现象依然在，赌博、娼妓等不但没有杜绝，还披上了合法的外衣。而这些丑恶现象的存在本身是社会制度的反映，不是靠一次什么运动或者一纸什么法令所能根除的。
陈果夫离职后，并没有担任中央要职，暂被任命为中央政治学校代理教育长。因为蒋介石对陈果夫已经有所防范，怕他在中央久了，会形成威胁其统治的盘根错节的势力，原来让他到江苏当省主席就有这方面的考虑，但那时陈果夫还没意识到，他在江苏四年后，开始有些醒悟，认为在地方久了，有碍CC派势力的发展。这次辞职后，希望重返中央，担任要职，但蒋介石只让他在中央政校代理教育长，心中老大不高兴，又无可奈何，整天郁郁不展。
蒋介石有自己的考虑，他不任命陈果夫在中央的正式职务，还是想把他放到省里去。1938年8月，蒋介石内定陈果夫为甘肃省主席，想让他到大西北去。对此安排，陈果夫满腹牢骚，考虑再三后，他即回电蒋介石，婉言予以拒绝。他说，现在抗战军兴，“以不主张此时更动甘肃省主席，军政仍应统一，及考虑盛氏（指新疆盛世才——著者）之猜疑为主旨”。蒋介石接电后，认为也有道理，便放弃此议，但将陈果夫挤出中央的念头一直没断，此后，蒋介石又有几次想让陈果夫去当省主席，陈均以身体不好为由加以拒绝。
直到抗战胜利后，蒋介石仍想让陈果夫到省里任职。1946年，蒋介石召见陈果夫，告诉他，浙江省主席黄季宽要辞职，想让他去接替黄，到家乡去当省主席，为家乡人谋些利益。陈果夫当面不好峻拒，只好再次以身体不好为由推辞，他说：“现在可当省主席之人不算少，余身体尚未痊愈，此时去任此职，一若前年之任组织部长，身体即无好的希望。”蒋介石见陈果夫受命中央职务时，总是欣然接受，而只要一提当省主席，则总是以身体有病为由而加以拒绝，不由一时火起，冲着陈果夫直截了当地说：“你做一部分事情做得好，在中央做不好。”陈果夫见蒋翻了脸，他也忍不住了，多年的怨气一并发出，板着脸，反问蒋介石：“现在中央谁做得好？”蒋介石被问的无话可答，双方不欢而散。这是几十年来，陈果夫第一次顶撞蒋介石。
陈果夫不是不愿做省主席，而是不愿被蒋介石挤出中央，使CC派失去首领而陷于衰落，虽然有陈立夫，但毕竟孤掌难鸣。他知道蒋介石为了扶植太子蒋经国，时刻在防范他，在限制他的势力，他不愿就此干休，他要赖在中央，决不到省里去。另外，他从在江苏省四年地方官经历中，深深体会到省主席不好当，蒋介石大搞独裁专制，一切权力集中在中央，集中在蒋介石手中，什么事都得请示蒋介石，省主席只不过是代理人而已，因此他也不想当这种傀儡。
陈果夫自主政江苏后，再也没有当过省主席和其他地方行政官。主政江苏成了他一生中主持地方全面行政的仅有一次，因而也特别值得他深深地留恋。后来，他写了一系列文章，如《苏政回忆》、《苏政四年之回忆》、《我在江苏的业余兴趣生活》等，来回味这一段难以忘怀的人生历程。寻找同中共接触的契机
1931年九一八事变后，日本帝国主义对中国的侵略一步步加紧，到华北事变前后，中华民族已面临生死存亡的紧急关头，中日间的矛盾迅速激化。在这种严峻的形势下，蒋介石难以继续推行“攘外必先安内”的内战方针，便开始逐步调整其对内对外政策。这一时期，蒋介石虽然继续将大量军队用来对付共产党和红军，另一方面也开始对日整军备战，并在国际上与苏联亲近。
南京国民政府为什么要改善同苏联的关系呢？因为蒋介石十分清楚，在国际上，能与日本抗衡的，除了英美外，还有与中国北邻的苏联，这是一种强大的力量。为了联合苏联遏制日本帝国主义在华侵略势力的扩张，南京国民政府开始与苏联谈判，并极力表示与苏联的友好。
1932年一二月，蒋介石采纳了宋子文、孔祥熙、陈立夫等人的建议，派颜惠庆到日内瓦与苏联外交部长李特维若夫进行谈判，并签署了《联合公报》，宣布恢复中苏邦交。
1934年，蒋介石派他的幕僚，时任清华大学教授的蒋廷黻利用暑假前往欧洲活动。临行前，蒋介石当面向他交代，要他“尽可能地把时间用在苏联”，希望他能够“测探中苏两国合作的可能性”，并嘱其“注意研究苏联的情况”。蒋廷黻到达苏联后，曾与苏联副外交人民委员莫尼雅科夫会晤，双方谈得十分融洽，都表示了进一步发展两国关系的愿望。会谈后，蒋廷黻即向蒋介石“提出详细报告，并且建议仔细开创将来的局面”，蒋介石接报告后十分高兴，“复电甚表嘉许”。以后，蒋介石便通过各种渠道加强与苏联的联系，以达到改善中苏关系的目的。
1935年初，蒋介石委派驻苏大使颜惠庆率中国文化艺术团赴莫斯科演出，演出期间，颜惠庆与苏联领导人及各方人士进行了接触，加深了了解。4月，蒋介石派复兴社骨干邓文仪任中国驻苏联大使馆首席武官，并给他交代了争取苏联军事合作的任务。邓文仪赴苏后，进行了一系列的活动，他两次与苏联远东军区司令员布留赫尔（即加伦将军）会晤，在友好的气氛中交换了有关“中俄合作，共同防御日本侵略”的意见。
中苏关系的逐步进展，使蒋介石深受鼓舞，与此同时，在国内，蒋介石一方面对共产党大军“围剿”的同时，也开始寻找同中共接触的途径，以在适当的时候改善国共两党的关系。
陈立夫作为蒋介石的亲信，此时已担任了国民党中央组织部长，他对蒋介石在国难当头的形势下调整国共两党关系、中苏两国关系的政策是赞成的。他以前就认为，对共产党不能完全靠武力的办法去消灭，应以招安的办法和软化的办法使之就范。现在大敌当前，用大军“围剿”而达到消灭共产党的目的，这种办法显然不是上策。在国际上，他认为中国与苏联接壤，应该改善同苏联的关系，建立共同战线，就可以抵御日本的进攻。因此，陈立夫也主张和共产党接触，同苏联接触，在相互接触中改善关系。
1934年年底，陈果夫与陈立夫接受了蒋介石的命令，要他们主持同苏联驻华大使的外交谈判，并寻找同中共接触的契机。当时，陈果夫还在担任江苏省主席，省务繁忙，脱身不得，这项工作实际上是陈立夫一人担当。
陈立夫接受使命后，即参与了与苏联驻华大使鲍格莫洛夫的早期会谈。这种讨论是在极秘密的状态下进行的，因此会谈内容一直没有对外公布。1977年，陈立夫在与一位美国学者交谈时，笼统地透露了一些当年会谈的内容。当时，中国政府和苏联政府虽然开始了接触，实际上还互不信任，各存戒备之心，这种态度也影响了陈立夫和鲍洛莫洛夫的会谈。陈立夫认为，在日本帝国主义侵略中国的关键时刻，莫斯科之所以愿意与南京亲近，主要因素是它害怕中国妥协，与日本携手合作。这样，可能会导致蒋介石答应日军通过内蒙古直达苏联边境，而当时德国也正从西线窥测苏联，那么，苏联将会面临德日两线入侵的威胁。因此，陈立夫在会谈中，既表示愿意与苏联友好，又显露出有恃无恐的态度。而鲍格莫洛夫既担心中国的妥协会导致日军对苏联的进攻，又认为中国国力太弱，以致在日德联合进攻苏联时，对苏联不会提供多少军事帮助。中苏改善关系，结成友好联盟，至多只是有助于防御日德的联合进攻而已，其作用并不是决定性的。因此在会谈中，鲍格莫洛夫一方面表示愿意中苏友了，但另一方面却又表现出不太迫切与不太积极的态度。
由于中苏双方各打各的算盘，这就使得陈立夫与鲍格莫洛夫的秘密会谈虽进行了很多次，却总是没有什么重大突破，双方都小心谨慎，如履薄冰。陈立夫曾经向鲍格莫洛夫提出了一个军事协定，但鲍格莫洛夫却认为这个协定只是对中国有利，苏联所能得到的好处并不多，而且万一协定公开，将会使苏联陷于很危险的境地，因此不肯与中国订立协定，这种讨论持续了半年多时间，还是没有多大进展。
陈立夫不时将会谈情况详细报告蒋介石，苏联的消极态度使蒋介石大为不满，他也不想在中苏会谈中表现得太主动，便指示陈立夫继续与鲍格莫洛夫进行这马拉松式的会谈。但到了1935年，日本加快了侵略中国的步伐，河北事件、张北事件、香河事件等相继发生，中日矛盾进一步激化，形势一天天紧张起来。在这种情况下，蒋介石不安了，他急忙找来陈立夫商量对策，陈立夫提出应该加快对苏交涉的步伐，在短时期内建立中苏合作关系，以便在必要时打出苏联这张牌。蒋介石点头表示赞许，并决定自己亲自出面。
1935年10月18日，由陈立夫陪同，蒋介石在孔祥熙的官邸接见了苏联大使，对有关问题阐述了中国的态度。在谈话中，蒋介石暗示，希望中苏两国尽快改善关系，希望尽快同苏联缔结秘密军事协定。他还向鲍格莫洛夫保证，中国政府在任何情况下都不同日本签订反苏的军事协定。蒋介石的保证使鲍格莫洛夫心中的疑虑一扫而空，同时，中国方面的积极态度也感染了这位苏联大使。因此，鲍格莫洛夫向蒋介石提出一个建议：最好由南京国民政府派遣一名高级官员访问莫斯科，直接与斯大林会谈。蒋介石点头同意，接受了鲍大使的建议，心中也开始考虑出访莫斯科的人选。
在蒋介石接见鲍格莫洛夫后，南京国民政府于10月下旬在国内成立了中苏文化协会，这是蒋介石为争取中苏友好所作的一大姿态。
为了使鲍陈密谈向前大进一步，为了尽快缔结中苏秘密军事协定，也为了找到与中共接触的契机，12月，蒋介石决定派高级官员出访莫斯科。那么派谁到莫斯科去呢？蒋介石选定了陈立夫，将出访莫斯科同斯大林会谈，力争缔结军事协定，并寻找机会与中共驻莫斯科代表团进行接触这一重大而秘密的使命交给了他。此时的陈立夫可谓官运亨通，在12月2日举行的国民党五届一中全会上，已高升为国民党中央常务委员会委员，步入国民党高级中枢领导人之列，成为蒋介石左右不能离的至关重要的人物。所以能受蒋介石如此重托。
